Жасыл синтетикалық төмендетілген графен оксиді және нано-нөлдік темір кешендері арқылы судан доксициклин антибиотиктерін синергетикалық жою

Nature.com сайтына кіргеніңіз үшін рахмет. Сіз пайдаланып жатқан шолғыш нұсқасында шектеулі CSS қолдауы бар. Ең жақсы тәжірибе үшін жаңартылған шолғышты пайдалануды ұсынамыз (немесе Internet Explorer шолғышында үйлесімділік режимін өшіріңіз). Әзірше, үздіксіз қолдауды қамтамасыз ету үшін біз сайтты стильсіз және JavaScriptсіз көрсетеміз.
Бұл жұмыста rGO/nZVI композиттері аз зиянды химиялық синтез сияқты «жасыл» химия принциптеріне сәйкес қалпына келтіруші агент және тұрақтандырғыш ретінде Sophora сарғыш жапырақ сығындысын пайдалану арқылы қарапайым және экологиялық таза процедураны қолданып алғаш рет синтезделді. SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR және zeta потенциалы сияқты композиттердің сәтті синтезін растау үшін бірнеше құралдар қолданылған, олар сәтті композиттік өндірісті көрсетеді. rGO және nZVI арасындағы синергиялық әсерді зерттеу үшін антибиотиктің доксициклиннің әртүрлі бастапқы концентрацияларындағы жаңа композиттердің және таза nZVI жою қабілеті салыстырылды. 25мг L-1, 25°C және 0,05г жою жағдайында таза nZVI адсорбциялық жою жылдамдығы 90% құрады, ал rGO/nZVI композиті арқылы доксициклинді адсорбциялық жою жылдамдығы 94,6% жетті, бұл nZVI және r . Адсорбция процесі жалған екінші ретке сәйкес келеді және 25 °C және рН 7 кезінде максималды адсорбциялық қабілеті 31,61 мг g-1 болатын Фрейндлих үлгісімен жақсы сәйкес келеді. Тұрақты токты жоюдың ақылға қонымды механизмі ұсынылды. Сонымен қатар, rGO/nZVI композитін қайта пайдалану мүмкіндігі алты қатарынан регенерация циклінен кейін 60% құрады.
Су тапшылығы мен ластану қазір барлық елдер үшін үлкен қауіп болып табылады. Соңғы жылдары судың ластануы, әсіресе антибиотиктермен ластану, COVID-19 пандемиясы кезінде өндіріс пен тұтынудың артуына байланысты өсті1,2,3. Сондықтан ағынды сулардағы антибиотиктерді жоюдың тиімді технологиясын жасау кезек күттірмейтін мәселе болып табылады.
Тетрациклин тобынан төзімді жартылай синтетикалық антибиотиктердің бірі – доксициклин (ДС)4,5. Жер асты және жер үсті суларындағы тұрақты ток қалдықтары метаболизденбейді, тек 20-50% ғана метаболизденеді, ал қалғандары қоршаған ортаға таралып, экологиялық және денсаулыққа елеулі проблемаларды тудырады6.
Тұрақты токтың төмен деңгейде әсер етуі судағы фотосинтетикалық микроорганизмдерді өлтіруі мүмкін, микробқа қарсы бактериялардың таралуына қауіп төндіреді және микробқа қарсы тұрақтылықты арттырады, сондықтан бұл ластаушы ағынды сулардан жойылуы керек. Судағы тұрақты токтың табиғи ыдырауы өте баяу процесс. Фотолиз, биодеградация және адсорбция сияқты физика-химиялық процестер тек төмен концентрацияларда және өте төмен жылдамдықта ыдырауы мүмкін7,8. Дегенмен, ең үнемді, қарапайым, экологиялық таза, өңдеуге оңай және тиімді әдіс – адсорбция9,10.
Нано нөлдік валентті темір (nZVI) судан көптеген антибиотиктерді, соның ішінде метронидазол, диазепам, ципрофлоксацин, хлорамфеникол және тетрациклинді кетіре алатын өте күшті материал болып табылады. Бұл қабілет nZVI жоғары реактивтілік, үлкен бет ауданы және көптеген сыртқы байланыстыру орындары сияқты таңғажайып қасиеттерге байланысты11. Дегенмен, nZVI ван-дер-Уэллс күштеріне және жоғары магниттік қасиеттерге байланысты сулы ортада агрегацияға бейім, бұл nZVI10,12 реактивтілігін тежейтін оксидті қабаттардың пайда болуына байланысты ластаушы заттарды кетірудегі тиімділігін төмендетеді. nZVI бөлшектерінің агломерациясын олардың беттерін беттік-белсенді заттармен және полимерлермен өзгерту арқылы немесе композиттер түріндегі басқа наноматериалдармен біріктіру арқылы азайтуға болады, бұл олардың қоршаған ортадағы тұрақтылығын жақсарту үшін өміршең әдіс болып шықты13,14.
Графен - бал ұяшық торында орналасқан sp2-гибридтелген көміртек атомдарынан тұратын екі өлшемді көміртек наноматериалы. Оның үлкен бетінің ауданы, айтарлықтай механикалық беріктігі, тамаша электрокаталитикалық белсенділігі, жоғары жылу өткізгіштігі, электрондардың жылдам қозғалғыштығы және бетіндегі бейорганикалық нанобөлшектерді қолдау үшін қолайлы тасымалдаушы материалы бар. Металл нанобөлшектері мен графеннің үйлесімі әрбір материалдың жеке артықшылықтарынан айтарлықтай асып түседі және оның жоғары физикалық және химиялық қасиеттерінің арқасында суды тиімдірек тазарту үшін нанобөлшектердің оңтайлы таралуын қамтамасыз етеді15.
Өсімдік сығындылары төмендетілген графен оксиді (rGO) және nZVI синтезінде жиі қолданылатын зиянды химиялық қалпына келтіретін агенттерге ең жақсы балама болып табылады, өйткені олар қол жетімді, қымбат емес, бір сатылы, экологиялық қауіпсіз және қалпына келтіретін агенттер ретінде пайдаланылуы мүмкін. флавоноидтар мен фенолды қосылыстар сияқты тұрақтандырғыш ретінде де әрекет етеді. Сондықтан Atriplex halimus L. жапырақ сығындысы осы зерттеуде rGO/nZVI композиттерін синтездеу үшін жөндеуші және жабу агенті ретінде пайдаланылды. Amaranthaceae тұқымдасынан Atriplex halimus - географиялық ареалы кең, азот сүйгіш көпжылдық бұта16.
Қолда бар әдебиеттерге сәйкес, Atriplex halimus (A. halimus) үнемді және экологиялық таза синтез әдісі ретінде rGO/nZVI композиттерін жасау үшін алғаш рет қолданылған. Осылайша, бұл жұмыстың мақсаты төрт бөлімнен тұрады: (1) A. halimus су жапырағы сығындысы арқылы rGO/nZVI және ата-аналық nZVI композиттерінің фитосинтезі, (2) олардың табысты өндірісін растау үшін көптеген әдістерді қолдана отырып фитосинтезделген композиттердің сипаттамасы, (3) ) әртүрлі реакция параметрлері кезінде доксициклин антибиотиктерінің органикалық ластаушыларын адсорбциялау және жою кезінде rGO және nZVI синергетикалық әсерін зерттеу, адсорбция процесінің шарттарын оңтайландыру, (3) өңдеу циклінен кейін әртүрлі үздіксіз өңдеулерде композиттік материалдарды зерттеу.
Доксициклин гидрохлориді (DC, MM = 480,90, химиялық формуласы C22H24N2O·HCl, 98%), темір хлориді гексагидраты (FeCl3.6H2O, 97%), графит ұнтағы Сигма-Олдрих, АҚШ-тан сатып алынған. Натрий гидроксиді (NaOH, 97%), этанол (C2H5OH, 99,9%) және тұз қышқылы (HCl, 37%) АҚШ-тың Мерк қаласынан сатып алынды. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 және MgCl2 Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd компаниясынан сатып алынды. Барлық реагенттер аналитикалық тазалығы жоғары. Барлық сулы ерітінділерді дайындау үшін екі рет дистилденген су қолданылды.
A. halimus өкілдерінің үлгілері олардың Ніл атырауындағы табиғи ортасынан және Мысырдың Жерорта теңізі жағалауындағы жерлерінен жиналған. Өсімдік материалы қолданыстағы ұлттық және халықаралық нұсқауларға сәйкес жиналды17. Профессор Манал Фавзи Boulos18 бойынша өсімдік үлгілерін анықтады, ал Александрия университетінің Қоршаған ортаны қорғау ғылымдары бөлімі ғылыми мақсатта зерттелген өсімдік түрлерін жинауға рұқсат береді. Үлгі ваучерлер Танта университетінің гербарийінде (TANE) өткізіледі, ваучерлер №. 14 122–14 127, сақталған материалдарға қолжетімділікті қамтамасыз ететін қоғамдық гербарий. Сонымен қатар, шаңды немесе кірді кетіру үшін өсімдіктің жапырақтарын кішкене кесектерге кесіңіз, ағынды сумен және тазартылған сумен 3 рет шайыңыз, содан кейін 50 ° C температурада кептіріңіз. Өсімдікті ұсақтап, 5 г ұсақ ұнтақты 100 мл тазартылған суға салып, сығынды алу үшін 70 ° C температурада 20 минут араластырды. Алынған Bacillus nicotianae сығындысы Whatman сүзгі қағазы арқылы сүзіліп, әрі қарай пайдалану үшін таза және стерильденген түтіктерде 4°C температурада сақталды.
1-суретте көрсетілгендей, GO модификацияланған Хаммерс әдісімен графит ұнтағынан жасалған. 10 мг GO ұнтағы 50 мл ионсыздандырылған суда 30 минут бойы ультрадыбыспен таратылды, содан кейін 0,9 г FeCl3 және 2,9 г NaAc 60 минут бойы араластырылды. Араластырған ерітіндіге 20 мл атриплекс жапырағы сығындысы қосылып, 80°C температурада 8 сағатқа қалдырылды. Алынған қара суспензия сүзілді. Дайындалған нанокомпозиттер этанолмен және бидистилденген сумен жуылды, содан кейін вакуумдық пеште 50 ° C температурада 12 сағат кептірілді.
rGO/nZVI және nZVI кешендерінің жасыл синтезінің схемалық және сандық фотосуреттері және Atriplex галиус сығындысы арқылы ластанған судан тұрақты ток антибиотиктерін жою.
Қысқаша айтқанда, 1-суретте көрсетілгендей, құрамында 0,05 М Fe3+ иондары бар 10 мл темір хлоридінің ерітіндісін 20 мл ащы жапырақ сығындысы ерітіндісіне 60 минут бойы қалыпты қыздырып, араластыра отырып, тамшылатып қосты, содан кейін ерітіндіні центрифугалады. 14 000 айн/мин (Гермле, 15 000 айн/мин) 15 минут бойы қара бөлшектерді алу үшін, содан кейін олар этанолмен және тазартылған сумен 3 рет жуылды, содан кейін түні бойы 60 ° C температурада вакуумдық пеште кептірілді.
Зауытта синтезделген rGO/nZVI және nZVI композиттері 200-800 нм сканерлеу диапазонында УК-көрінетін спектроскопиямен (T70/T80 сериялы UV/Vis спектрофотометрлері, PG Instruments Ltd, Ұлыбритания) сипатталды. rGO/nZVI және nZVI композиттерінің топографиясы мен өлшемдерінің таралуын талдау үшін TEM спектроскопиясы (JOEL, JEM-2100F, Жапония, жеделдету кернеуі 200 кВ) қолданылды. Қалпына келтіру және тұрақтандыру процесіне жауапты өсімдік сығындыларына қатыса алатын функционалды топтарды бағалау үшін FT-IR спектроскопиясы жүргізілді (JASCO спектрометрі 4000-600 см-1 диапазонында). Сонымен қатар, синтезделген наноматериалдардың беттік зарядын зерттеу үшін zeta потенциал анализаторы (Zetasizer Nano ZS Malvern) пайдаланылды. Ұнтақ наноматериалдардың рентгендік дифракциясын өлшеу үшін 2θ диапазонында 20° пен 80 аралығындағы токта (40 мА), кернеуде (45 кВ) жұмыс істейтін рентгендік дифрактометр (X'PERT PRO, Нидерланды) пайдаланылды. ° және CuKa1 сәулеленуі (\(\lambda =\ ) 1,54056 Ao). Энергетикалық дисперсиялық рентгендік спектрометр (EDX) (JEOL JSM-IT100 үлгісі) XPS жүйесінде -10-нан 1350 эВ-қа дейінгі Al K-α монохроматикалық рентген сәулелерін жинау кезінде элементтік құрамды зерттеуге жауапты болды, нүкте өлшемі 400 мкм K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, АҚШ) толық спектрдің өткізу энергиясы 200 эВ және тар спектрі 50 эВ. Ұнтақ үлгісі вакуумдық камераға салынған үлгі ұстағышқа басылады. Байланыс энергиясын анықтау үшін C 1 s спектрі 284,58 эВ кезінде анықтама ретінде пайдаланылды.
Синтезделген rGO/nZVI нанокомпозиттерінің сулы ерітінділерден доксициклинді (ДС) алу тиімділігін тексеру үшін адсорбциялық тәжірибелер жүргізілді. Адсорбциялық тәжірибелер 25 мл Эрленмейер колбаларында 200 айн/мин шайқау жылдамдығымен орбитальды шайқағышта (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) 298 К температурада орындалды. Тұрақты ток ерітіндісін (1000 ppm) бидистилденген сумен сұйылту арқылы. rGO/nSVI дозасының адсорбция тиімділігіне әсерін бағалау үшін 20 мл тұрақты ток ерітіндісіне әртүрлі салмақтағы (0,01–0,07 г) нанокомпозиттер қосылды. Кинетика мен адсорбция изотермаларын зерттеу үшін 0,05 г адсорбент бастапқы концентрациясы (25–100 мг L–1) бар CD сулы ерітіндісіне батырылды. Тұрақты токтың жойылуына рН әсері рН (3–11) және 25°C температурада 50 мг L-1 бастапқы концентрациясы кезінде зерттелді. Аз мөлшерде HCl немесе NaOH ерітіндісін қосу арқылы жүйенің рН деңгейін реттеңіз (Crison pH meter, pH meter, pH 25). Сонымен қатар 25-55°С аралығындағы адсорбциялық тәжірибелерге реакция температурасының әсері зерттелді. Иондық күштің адсорбция процесіне әсері тұрақты токтың бастапқы концентрациясы 50 мг L–1, рН 3 және 7), 25°C және NaCl әртүрлі концентрацияларын (0,01–4 моль L–1) қосу арқылы зерттелді. адсорбент дозасы 0,05 г. Адсорбцияланбаған тұрақты токтың адсорбциясы 270 және 350 нм максималды толқын ұзындығында (λmax) 1,0 см жол ұзындығы кварц кюветтерімен жабдықталған қос сәулелі UV-Vis спектрофотометрін (T70/T80 сериясы, PG Instruments Ltd, Ұлыбритания) пайдаланып өлшенді. Тұрақты ток антибиотиктерінің пайыздық жойылуы (R%; 1-теңдеуі) және DC, qt, теңдеуі адсорбциялық мөлшері. 2 (мг/г) келесі теңдеу арқылы өлшенді.
мұндағы %R – тұрақты токты кетіру қабілеті (%), Co – 0 уақытындағы тұрақты токтың бастапқы концентрациясы және C – сәйкесінше t уақытындағы тұрақты ток концентрациясы (мг L-1).
мұндағы qe – адсорбенттің масса бірлігіне адсорбцияланған тұрақты ток мөлшері (мг г-1), Co және Ce – сәйкесінше нөлдік уақыттағы және тепе-теңдіктегі концентрациялар (мг l-1), V – ерітінді көлемі (l) , ал m – адсорбциялық массалық реагент (g).
SEM кескіндері (2A–C-суреттер) бетінде біркелкі дисперсті сфералық темір нанобөлшектері бар rGO/nZVI композитінің пластинкалық морфологиясын көрсетеді, бұл nZVI NPs rGO бетіне сәтті бекітілгенін көрсетеді. Сонымен қатар, A. halimus GO қалпына келтірумен бір мезгілде оттегі бар топтардың жойылуын растайтын rGO жапырағында кейбір әжімдер бар. Бұл үлкен әжімдер темір NPs белсенді түрде жүктелетін орын ретінде әрекет етеді. nZVI кескіндері (2D-F сурет) сфералық темір NPs өте шашыраңқы және біріктірілмегенін көрсетті, бұл өсімдік сығындысының ботаникалық компоненттерінің жабындық сипатына байланысты. Бөлшектердің өлшемі 15–26 нм аралығында өзгерді. Дегенмен, кейбір аймақтарда nZVI-ның жоғары тиімді адсорбциялық қабілетін қамтамасыз ете алатын дөңес және қуыстар құрылымы бар мезокеуекті морфологиясы бар, өйткені олар nZVI бетінде тұрақты ток молекулаларын ұстау мүмкіндігін арттыра алады. Роза Дамаск сығындысын nZVI синтезі үшін пайдаланған кезде, алынған NPs біртекті емес, бос және әртүрлі пішінді болды, бұл олардың Cr(VI) адсорбциясындағы тиімділігін төмендетті және реакция уақытын 23 арттырды. Нәтижелер емен және тұт жапырақтарынан синтезделген nZVI-ге сәйкес келеді, олар негізінен айқын агломерациясыз әртүрлі нанометр өлшемдері бар сфералық нанобөлшектерден тұрады.
rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) композиттерінің SEM кескіндері және nZVI/rGO (G) және nZVI (H) композиттерінің EDX үлгілері.
Өсімдікте синтезделген rGO/nZVI және nZVI композиттерінің элементтік құрамы EDX көмегімен зерттелді (2G, H сурет). Зерттеулер көрсеткендей, nZVI көміртек (масса бойынша 38,29%), оттегі (масса бойынша 47,41%) және темірден (масса бойынша 11,84%) тұрады, бірақ өсімдік сығындыларынан алуға болатын фосфор24 сияқты басқа элементтер де бар. Сонымен қатар, көміртегі мен оттегінің жоғары пайызы жер қойнауындағы nZVI үлгілерінде өсімдік сығындыларынан алынған фитохимиялық заттардың болуына байланысты. Бұл элементтер rGO бойынша біркелкі таралған, бірақ әртүрлі арақатынастарда: C (39,16 масса %), O (46,98 масса %) және Fe (10,99 масса %), EDX rGO/nZVI сонымен қатар S сияқты басқа элементтердің бар екенін көрсетеді, олар өсімдік сығындыларымен байланыстыруға болады, қолданылады. A. halimus пайдаланатын rGO/nZVI композитіндегі ағымдағы C:O қатынасы мен темір мөлшері эвкалипт жапырағы сығындысын пайдаланғаннан әлдеқайда жақсы, өйткені ол C (мас. 23,44%), O (мас. 68,29%) құрамын сипаттайды. және Fe (8,27 масс.%). wt %) 25. Nataša et al., 2022 емен мен тұт жапырақтарынан синтезделген nZVI-ның ұқсас элементтік құрамы туралы хабарлады және жапырақ сығындысындағы полифенол топтары мен басқа молекулалардың тотықсыздану процесіне жауапты екенін растады.
Өсімдіктерде синтезделген nZVI морфологиясы (S2A,B-сурет) сфералық және ішінара біркелкі емес, бөлшектердің орташа өлшемі 23,09 ± 3,54 нм болды, алайда ван-дер-Ваальс күштері мен ферромагнетизмнің әсерінен тізбекті агрегаттар байқалды. Бұл негізінен түйіршікті және сфералық бөлшектер пішіні SEM нәтижелерімен жақсы сәйкес келеді. Осыған ұқсас бақылауды Абделфатах және т.б. 2021 жылы кастор бұршақ жапырағы сығындысы nZVI11 синтезінде пайдаланылған кезде. nZVI-де қалпына келтіретін агент ретінде қолданылатын Ruelas tuberosa жапырағы сығындысының NP-тері де диаметрі 20-дан 40 нм26-ға дейінгі сфералық пішінге ие.
Гибридті rGO/nZVI композиттік TEM кескіндері (S2C-D суреті) rGO nZVI NP үшін бірнеше жүктеу орындарын қамтамасыз ететін шеткі қатпарлары мен әжімдері бар базальды жазықтық екенін көрсетті; бұл пластинкалы морфология да rGO-ның сәтті жасалғанын растайды. Сонымен қатар, nZVI NP бөлшектердің өлшемдері 5,32-ден 27 нм-ге дейінгі сфералық пішінге ие және біркелкі дерлік дисперсиямен rGO қабатына енгізілген. Fe NPs/rGO синтездеу үшін эвкалипт жапырағы сығындысы пайдаланылды; TEM нәтижелері сонымен қатар rGO қабатындағы әжімдер Fe NPs дисперсиясын таза Fe NP-ге қарағанда жақсартып, композиттердің реактивтілігін арттыратынын растады. Осыған ұқсас нәтижелерді Bagheri және т.б. 28 композит темір нанобөлшектерінің орташа өлшемі шамамен 17,70 нм болатын ультрадыбыстық әдістерді қолдану арқылы жасалған кезде.
A. halimus, nZVI, GO, rGO және rGO/nZVI композиттерінің FTIR спектрлері күріште көрсетілген. 3А. A. halimus жапырақтарында беттік функционалдық топтардың болуы 3336 см-1-де пайда болады, бұл полифенолдарға сәйкес келеді, ал ақуыз түзетін карбонил топтарына сәйкес келетін 1244 см-1. 2918 см-1-де алкандар, 1647 см-1-де алкендер және 1030 см-1-де CO-O-CO кеңейтулері сияқты басқа топтар да байқалды, бұл герметикалық агент ретінде әрекет ететін және қалпына келтіруге жауапты өсімдік компоненттерінің болуын болжайды. Fe2+-ден Fe0-ге және rGO29-ға GO. Жалпы алғанда, nZVI спектрлері ащы қанттар сияқты сіңіру шыңдарын көрсетеді, бірақ сәл ығысқан позициямен. OH созылу тербелісімен (фенолдар) байланысты 3244 см-1 қарқынды жолақ пайда болады, 1615 шыңы C=C сәйкес келеді, ал 1546 және 1011 см-1 жолақтар C=O (полифенолдар мен флавоноидтар) созылуына байланысты пайда болады. , 1310 см-1 және 1190 см-1 сәйкесінше , CN -ароматты аминдер және алифатты аминдер топтары да байқалды13. GO-ның FTIR спектрі көптеген жоғары қарқынды оттегі бар топтардың болуын көрсетеді, соның ішінде алкокси (СО) созылу жолағы 1041 см-1, эпоксидті (CO) созылу жолағы 1291 см-1, C=O созылу. 1619 см-1-де C=C созылатын тербеліс жолағы, 1708 см-1 жолағы және 3384 см-1-де OH тобының созылу тербелістерінің кең жолағы пайда болды, бұл жақсартылған Хаммерс әдісімен расталады, ол сәтті тотықтырады. графит процесі. rGO және rGO/nZVI композиттерін GO спектрлерімен салыстырған кезде кейбір оттегі бар топтардың қарқындылығы, мысалы, OH 3270 см-1-де айтарлықтай төмендейді, ал басқалары, мысалы, 1729 см-1-де C=O, толығымен төмендейді. қысқартылған. жоғалып кетті, бұл A. halimus сығындысы арқылы GO-да оттегі бар функционалдық топтарды сәтті жоюды көрсетеді. 1560 және 1405 см-1 шамасында C=C кернеуінде rGO-ның жаңа өткір сипаттамалық шыңдары байқалады, бұл ГО-ның rGO-ға төмендеуін растайды. 1043-тен 1015 см-1-ге дейін және 982-ден 918 см-1-ге дейінгі вариациялар байқалды, бұл өсімдік материалының қосылуына байланысты болуы мүмкін31,32. Weng және т.б., 2018 сонымен қатар биоредукция арқылы rGO-ның сәтті қалыптасуын растайтын GO-да оттегімен қаныққан функционалды топтардың айтарлықтай әлсіреуін байқады, өйткені төмендетілген темір графен оксиді композиттерін синтездеу үшін пайдаланылған эвкалипт жапырағы сығындылары өсімдік құрамдас бөлігінің FTIR спектрін жақынырақ көрсетті. функционалдық топтар. 33 .
A. Галлийдің FTIR спектрі, nZVI, rGO, GO, композиттік rGO/nZVI (A). rGO, GO, nZVI және rGO/nZVI (B) рентгенограммалық композиттері.
rGO/nZVI және nZVI композиттерінің түзілуі негізінен рентгендік дифракциялық үлгілермен расталды (3В-сурет). (110) (JCPDS № 06–0696)11 индексіне сәйкес келетін 2Ɵ 44,5° температурада жоғары қарқынды Fe0 шыңы байқалды. (311) жазықтықтың 35,1°-тағы басқа шыңы Fe3O4 магнетитіне жатады, 63,2° ϒ-FeOOH (JCPDS № 17-0536)34 болуына байланысты (440) жазықтықтың Миллер индексімен байланысты болуы мүмкін. GO рентгендік үлгісі 2Ɵ 10,3° күрт шыңды және 21,1° басқа шыңды көрсетеді, бұл графиттің толық қабыршақтануын көрсетеді және GO35 бетінде оттегі бар топтардың болуын көрсетеді. rGO және rGO/nZVI композиттік үлгілері rGO және rGO/nZVI композиттері үшін сәйкесінше 2Ɵ 22,17 және 24,7°-та тән GO шыңдарының жоғалуын және кең rGO шыңдарының қалыптасуын тіркеді, бұл өсімдік сығындылары арқылы GO сәтті қалпына келтірілгенін растады. Дегенмен, композиттік rGO/nZVI үлгісінде Fe0 (110) және bcc Fe0 (200) тор жазықтығымен байланысты қосымша шыңдар сәйкесінше 44,9\(^\circ\) және 65,22\(^\circ\) кезінде байқалды. .
Зета потенциалы – материалдың электростатикалық қасиеттерін анықтайтын және оның тұрақтылығын өлшейтін бөлшектің бетіне бекітілген иондық қабат пен сулы ерітінді арасындағы потенциал37. Өсімдік синтезделген nZVI, GO және rGO/nZVI композиттерінің Zeta потенциалды талдауы олардың бетінде сәйкесінше -20,8, -22 және -27,4 мВ теріс зарядтардың болуына байланысты олардың тұрақтылығын көрсетті, бұл S1A- суретінде көрсетілген. C. . Мұндай нәтижелер құрамында дзета потенциалы мәндері -25 мВ-тан төмен бөлшектері бар ерітінділер әдетте осы бөлшектер арасындағы электростатикалық серпіліске байланысты жоғары тұрақтылық дәрежесін көрсететіні туралы бірнеше есептерге сәйкес келеді. rGO және nZVI комбинациясы композитке көбірек теріс зарядтар алуға мүмкіндік береді және осылайша жалғыз GO немесе nZVI-ге қарағанда жоғары тұрақтылыққа ие болады. Сондықтан электростатикалық серпіліс құбылысы тұрақты rGO/nZVI39 композиттерінің түзілуіне әкеледі. GO теріс беті оны агломерациясыз сулы ортада біркелкі таратуға мүмкіндік береді, бұл nZVI-мен әрекеттесу үшін қолайлы жағдай жасайды. Теріс заряд ащы қауын сығындысында әртүрлі функционалды топтардың болуымен байланысты болуы мүмкін, бұл сонымен қатар GO және темір прекурсорлары мен өсімдік сығындысы арасындағы сәйкесінше rGO және nZVI және rGO/nZVI кешенін қалыптастыру үшін өзара әрекеттесуін растайды. Бұл өсімдік қосылыстары сонымен қатар жабу агенттері ретінде әрекет ете алады, өйткені олар алынған нанобөлшектердің агрегациясын болдырмайды және осылайша олардың тұрақтылығын арттырады40.
nZVI және rGO/nZVI композиттерінің элементтік құрамы мен валенттілік күйлері XPS арқылы анықталды (4-сурет). Жалпы XPS зерттеуі rGO/nZVI композиті негізінен EDS картасына сәйкес келетін C, O және Fe элементтерінен тұратынын көрсетті (4F–H сурет). C1s спектрі сәйкесінше CC, CO және C=O көрсететін 284,59 эВ, 286,21 эВ және 288,21 эВ үш шыңнан тұрады. O1s спектрі сәйкесінше O=CO, CO және NO топтарына тағайындалған 531,17 эВ, 532,97 эВ және 535,45 эВ болатын үш шыңға бөлінді. Дегенмен, 710,43, 714,57 және 724,79 эВ шыңдары сәйкесінше Fe 2p3/2, Fe+3 және Fe p1/2 болып табылады. nZVI XPS спектрлері (4С-Е сурет) C, O және Fe элементтері үшін шыңдарды көрсетті. 284,77, 286,25 және 287,62 эВ шыңдары темір-көміртекті қорытпалардың болуын растайды, өйткені олар сәйкесінше CC, C-OH және CO-ға сілтеме жасайды. O1s спектрі C–O/темір карбонатының (531,19 эВ), гидроксил радикалының (532,4 эВ) және O–C=O (533,47 эВ) үш шыңына сәйкес келді. 719,6 шыңы Fe0-ге жатқызылады, ал FeOOH 717,3 және 723,7 эВ шыңдарын көрсетеді, сонымен қатар 725,8 эВ шыңы Fe2O342,43 бар екенін көрсетеді.
Сәйкесінше nZVI және rGO/nZVI композиттерінің XPS зерттеулері (A, B). nZVI C1s (C), Fe2p (D) және O1s (E) және rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) композитінің толық спектрлері.
N2 адсорбция/десорбция изотермасы (5А, В-сурет) nZVI және rGO/nZVI композиттері II типке жататынын көрсетеді. Сонымен қатар, rGO-мен соқырлаудан кейін nZVI меншікті бетінің ауданы (SBET) 47,4549-дан 152,52 м2/г дейін өсті. Бұл нәтижені rGO соқырлаудан кейін nZVI магниттік қасиеттерінің төмендеуімен түсіндіруге болады, осылайша бөлшектердің агрегациясын азайтады және композиттердің бетінің ауданын ұлғайтады. Сонымен қатар, 5С-суретте көрсетілгендей, rGO/nZVI композитінің кеуек көлемі (8,94 нм) бастапқы nZVI (2,873 нм) көлемінен жоғары. Бұл нәтиже El-Monaem және т.б. 45 .
rGO/nZVI композиттері мен бастапқы nZVI арасындағы тұрақты токты жою үшін адсорбциялық қабілетті бағалау үшін бастапқы концентрацияның жоғарылауына байланысты әр адсорбенттің тұрақты дозасын (0,05 г) әртүрлі бастапқы концентрацияларда тұрақты токқа қосу арқылы салыстыру жүргізілді. Зерттелетін шешім [25]. –100 мг l–1] 25°C температурада. Нәтижелер төмен концентрацияда (25 мг L-1) rGO/nZVI композитінің жою тиімділігі (94,6%) бастапқы nZVI (90%) қарағанда жоғары екенін көрсетті. Дегенмен, бастапқы концентрацияны 100 мг L-1-ге дейін ұлғайтқанда, rGO/nZVI және ата-аналық nZVI жою тиімділігі тиісінше 70% және 65%-ға дейін төмендеді (6А-сурет), бұл белсенді орындардың азаюына және олардың деградациясына байланысты болуы мүмкін. nZVI бөлшектері. Керісінше, rGO/nZVI тұрақты токты жоюдың жоғары тиімділігін көрсетті, бұл rGO және nZVI арасындағы синергетикалық әсерге байланысты болуы мүмкін, онда адсорбцияға қол жетімді тұрақты белсенді учаскелер әлдеқайда жоғары, ал rGO/nZVI жағдайында көбірек. Тұрақты ток nZVI-ге қарағанда адсорбциялануы мүмкін. Сонымен қатар, күріш. 6В rGO/nZVI және nZVI композиттерінің адсорбциялық қабілеті бастапқы концентрацияның 25-100 мг/л-ден жоғарылауымен сәйкесінше 9,4 мг/г-ден 30 мг/г және 9 мг/г дейін өскенін көрсетеді. -1,1 - 28,73 мг г-1. Сондықтан тұрақты токтың жойылу жылдамдығы бастапқы тұрақты ток концентрациясымен теріс корреляцияланды, бұл адсорбция және ерітіндідегі тұрақты токты жою үшін әрбір адсорбент қолдайтын реакция орталықтарының шектеулі санына байланысты болды. Сонымен, осы нәтижелерден rGO/nZVI композиттерінің адсорбция мен тотықсыздану тиімділігі жоғары, ал rGO/nZVI құрамындағы rGO адсорбент ретінде де, тасымалдаушы материал ретінде де пайдаланылуы мүмкін деген қорытынды жасауға болады.
rGO/nZVI және nZVI композиті үшін жою тиімділігі мен тұрақты ток адсорбциялық сыйымдылығы (A, B) [Co = 25 мг l-1–100 мг l-1, T = 25 °C, доза = 0,05 г], рН болды. адсорбциялық қабілеті және rGO/nZVI композиттеріндегі тұрақты токты кетіру тиімділігі бойынша (C) [Co = 50 мг L–1, pH = 3–11, T = 25°C, доза = 0,05 г].
Ерітіндінің рН мәні адсорбциялық процестерді зерттеуде шешуші фактор болып табылады, өйткені ол адсорбенттің иондану, специфициялану және иондану дәрежесіне әсер етеді. Тәжірибе 25°C температурада тұрақты адсорбент дозасымен (0,05 г) және рН диапазонында (3-11) 50 мг L-1 бастапқы концентрациясымен жүргізілді. Әдебиетті шолуға46 сәйкес, тұрақты ток әртүрлі рН деңгейлерінде бірнеше иондалатын функционалдық топтары (фенолдар, амин топтары, спирттер) бар амфифильді молекула. Нәтижесінде, тұрақты токтың әртүрлі функциялары және rGO/nZVI композит бетіндегі соған байланысты құрылымдар электростатикалық түрде әрекеттесе алады және катиондар, цвиттериондар және аниондар түрінде болуы мүмкін, тұрақты ток молекуласы рН < 3,3 кезінде катиондық (DCH3+) болады, Цвитериондық (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 және аниондық (DCH− немесе DC2−) PH 7,7. Нәтижесінде, тұрақты токтың әртүрлі функциялары және rGO/nZVI композит бетіндегі соған байланысты құрылымдар электростатикалық түрде әрекеттесе алады және катиондар, цвиттериондар және аниондар түрінде болуы мүмкін, тұрақты ток молекуласы рН < 3,3 кезінде катиондық (DCH3+) болады, Цвитериондық (DCH20) 3,3 < рН < 7,7 және аниондық (DCH- немесе DC2-) PH 7,7. Нәтижесінде әртүрлі функциялар DK және связанных с ними структур на поверхности композита rGO/nZVI мүмкін электростатические және существовать в виде катионов, цвиттер-ионов және анионов, вК сущи в CH3, молекуласы иттер- ионный (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 және анионный (DCH- немесе DC2-) және pH 7,7. Нәтижесінде rGO/nZVI композит бетіндегі тұрақты және соған байланысты құрылымдардың әртүрлі функциялары электростатикалық әсерлесе алады және катиондар, цвиттериондар және аниондар түрінде болуы мүмкін; тұрақты ток молекуласы рН < 3,3 кезінде катион (DCH3+) түрінде болады; иондық (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 және аниондық (DCH- немесе DC2-) рН 7,7.DC 的各种功能和rGO/nZVI阳离子、两性离子和阴离子的形式存在, DC 分子在pH < 3,3 时以阳离子(DCH3+)形式存在,两性离子(DCH20) 3,3 < pH < 7,7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7,7。因此 , dc 的 种 功能 和 和 和 和 复合 材料 表面 的 相关 结构 相关 结构 可能 可能 可能并 可能 以 阳离子 两 性 和 阴离子 形式 , , dc 分子 在 pH <3,3 时 阳离子 馻馻子子 阳离子 (dch3+)形式存在,两性离子(DCH20) 3,3 < pH < 7,7 和阴离子(DCH- 或DC2-) 在PH 7,7。 Сладовательно, различные функции ДКИ Заимодействия и сучествовать в виде Катионов, Цвиттер-Ионов и анионов, а глекулы, а молекулы ДК бавляются Катионными Катионными При РН <3,3. Сондықтан rGO/nZVI композит бетіндегі тұрақты токтың және соған байланысты құрылымдардың әртүрлі функциялары электростатикалық әрекеттесулерге түсіп, катиондар, цвиттериондар және аниондар түрінде өмір сүре алады, ал тұрақты ток молекулалары рН < 3,3 кезінде катиондық (DCH3+) болады. Ол 3,3 < рН < 7,7 және аниона (DCH- немесе DC2-) және рН 7,7 үшін виде цвиттер-ион (DCH20) существует. Ол 3,3 < рН < 7,7 кезінде цвиттерион (DCH20) және рН 7,7 кезінде анион (DCH- немесе DC2-) түрінде болады.рН 3-тен 7-ге дейін жоғарылағанда адсорбциялық қабілеті мен тұрақты токты жою тиімділігі 11,2 мг/г (56%)-дан 17 мг/г (85%) дейін өсті (6С-сурет). Дегенмен, рН 9 және 11-ге дейін өскен сайын, адсорбциялық сыйымдылық пен кетіру тиімділігі біршама төмендеді, сәйкесінше 10,6 мг/г (53%)-дан 6 мг/г (30%) дейін. рН 3-тен 7-ге дейін ұлғайған кезде тұрақты токтар негізінен звиттериондар түрінде болды, бұл оларды rGO/nZVI композиттерімен негізінен электростатикалық әрекеттесу арқылы дерлік электростатикалық тартылмайды немесе кері тебеді. рН 8,2-ден жоғарылаған сайын адсорбент беті теріс зарядталған, осылайша теріс зарядталған доксициклин мен адсорбент беті арасындағы электростатикалық итеру әсерінен адсорбциялық қабілеті төмендеп, кеміді. Бұл тенденция rGO/nZVI композиттеріндегі тұрақты ток адсорбциясы жоғары рН тәуелді екенін көрсетеді және нәтижелер сонымен қатар rGO/nZVI композиттері қышқылдық және бейтарап жағдайларда адсорбенттер ретінде жарамды екенін көрсетеді.
Тұрақты токтың сулы ерітіндісінің адсорбциясына температураның әсері (25–55°С) орындалды. 7А-суретте rGO/nZVI тұрақты ток антибиотиктерінің жою тиімділігіне температураның жоғарылауының әсері көрсетілген, жою қабілеті мен адсорбциялық қабілеті 83,44% және 13,9 мг/г-ден 47% және 7,83 мг/г дейін өскені анық. , тиісінше. Бұл айтарлықтай төмендеу десорбцияға әкелетін тұрақты ток иондарының жылу энергиясының артуына байланысты болуы мүмкін47.
Температураның rGO/nZVI композиттеріндегі CD жою тиімділігі мен адсорбциялық сыйымдылығына әсері (A) [Co = 50 мг L–1, рН = 7, доза = 0,05 г], адсорбент дозасы жою тиімділігіне және CD жою тиімділігіне rGO/nSVI композитіндегі (B) [Co = 50 мг L–1, рН = 7, T = 25°C] (C, D) [Co = 25–100] адсорбциялық қабілеті мен тұрақты токты жою тиімділігіне бастапқы концентрация (B) мг L–1, pH = 7, T = 25 °C, доза = 0,05 г].
Композиттік адсорбент rGO/nZVI дозасын 0,01 г-ден 0,07 г-ға дейін арттырудың жою тиімділігі мен адсорбциялық қабілетіне әсері суретте көрсетілген. 7B. Адсорбент дозасының жоғарылауы адсорбциялық қабілетінің 33,43 мг/г-дан 6,74 мг/г дейін төмендеуіне әкелді. Алайда адсорбент дозасын 0,01 г-ден 0,07 г-ға дейін жоғарылату кезінде жою тиімділігі 66,8%-дан 96%-ға дейін артады, бұл сәйкесінше нанокомпозит бетіндегі белсенді орталықтар санының ұлғаюымен байланысты болуы мүмкін.
Бастапқы концентрацияның адсорбциялық қабілеттілікке және жою тиімділігіне әсері [25–100 мг L-1, 25°C, рН 7, доза 0,05 г] зерттелді. Бастапқы концентрацияны 25 мг L-1-ден 100 мг L-1-ге дейін ұлғайтқанда, rGO/nZVI композитінің жойылу пайызы 94,6%-дан 65%-ға дейін төмендеді (7С-сурет), бәлкім, қажетті белсенділіктің болмауына байланысты. сайттар. . DC49 үлкен концентрацияларын сіңіреді. Екінші жағынан, бастапқы концентрация жоғарылаған сайын адсорбциялық қабілеттілік те тепе-теңдікке жеткенше 9,4 мг/г-дан 30 мг/г-ға дейін өсті (7D-сурет). Бұл сөзсіз реакция rGO/nZVI композитінің бетіне 50 жету үшін тұрақты токтың бастапқы концентрациясы тұрақты ток ионының масса алмасу кедергісінен жоғары қозғаушы күштің артуына байланысты.
Байланыс уақыты мен кинетикалық зерттеулер адсорбцияның тепе-теңдік уақытын түсінуге бағытталған. Біріншіден, жанасу уақытының алғашқы 40 минутында адсорбцияланған тұрақты ток мөлшері бүкіл уақыт ішінде (100 минут) адсорбцияланған жалпы мөлшердің шамамен жартысы болды. Ерітіндідегі тұрақты ток молекулалары соқтығысып, олардың rGO/nZVI композитінің бетіне жылдам көшуіне әкеліп соқтырады, бұл айтарлықтай адсорбцияға әкеледі. 40 минуттан кейін тұрақты ток адсорбциясы 60 минуттан кейін тепе-теңдікке жеткенше біртіндеп және баяу өсті (7D-сурет). Ақылға қонымды мөлшер алғашқы 40 минут ішінде адсорбцияланатындықтан, тұрақты ток молекулаларымен соқтығыстар аз болады және адсорбцияланбаған молекулалар үшін белсенді орындар азырақ болады. Сондықтан адсорбция жылдамдығын төмендетуге болады51.
Адсорбция кинетикасын жақсырақ түсіну үшін жалған бірінші ретті сызықтық графиктер (8А-сурет), жалған екінші ретті (8В-сурет) және Элович (8С-сурет) кинетикалық үлгілері қолданылды. Кинетикалық зерттеулерден алынған параметрлерден (S1 кесте) псевдосекунд моделі адсорбциялық кинетиканы сипаттау үшін ең жақсы үлгі болып табылады, мұнда R2 мәні басқа екі модельге қарағанда жоғары орнатылған. Есептелген адсорбциялық қуаттардың (qe, cal) арасында да ұқсастық бар. Псевдо-екінші реттілік және эксперименттік мәндер (qe, эксп.) жалған екінші реттілік басқа үлгілерге қарағанда жақсы үлгі екенін тағы бір дәлелдейді. 1-кестеде көрсетілгендей, α (бастапқы адсорбция жылдамдығы) және β (десорбция тұрақтысы) мәндері адсорбция жылдамдығының десорбция жылдамдығынан жоғары екенін растайды, бұл DC rGO/nZVI52 композициясында тиімді адсорбцияға бейім екенін көрсетеді. .
Псевдоекінші ретті (A), псевдобірінші ретті (В) және Элович (С) сызықты адсорбциялық кинетикалық графиктері [Co = 25–100 мг l–1, рН = 7, T = 25 °C, доза = 0,05 г ].
Адсорбциялық изотермаларды зерттеу адсорбенттің (RGO/nRVI композиті) әртүрлі адсорбат концентрацияларында (ТҚ) және жүйе температурасында адсорбциялық қабілетін анықтауға көмектеседі. Максималды адсорбциялық сыйымдылық Ленгмюр изотермасының көмегімен есептелді, ол адсорбцияның біртекті екенін көрсетті және олардың арасындағы өзара әрекеттесусіз адсорбент бетінде адсорбатты моноқабаттың түзілуін қамтиды53. Тағы екі кең қолданылатын изотерма моделі Фрейндлих және Темкин модельдері болып табылады. Фрейндлих моделі адсорбция қабілетін есептеу үшін пайдаланылмаса да, ол гетерогенді адсорбция процесін және адсорбенттегі бос орындардың әртүрлі энергияға ие екендігін түсінуге көмектеседі, ал Темкин моделі адсорбцияның физикалық және химиялық қасиеттерін түсінуге көмектеседі54.
9A-C суреттері сәйкесінше Лангмюр, Фрейндлих және Темкин үлгілерінің сызықтық сызбаларын көрсетеді. Фрейндлих (9А-сурет) және Лангмюр (9В-сурет) сызықтарынан есептелген және 2-кестеде берілген R2 мәндері rGO/nZVI композитіндегі тұрақты ток адсорбциясы Фрейндлих (0,996) және Лангмюр (0,988) изотермасынан кейін жүретінін көрсетеді. үлгілері және Темкин (0,985). Лангмюр изотермасының моделі арқылы есептелген ең жоғары адсорбциялық сыйымдылық (qmax) 31,61 мг г-1 болды. Сонымен қатар, өлшемсіз бөлу коэффициентінің (RL) есептелген мәні 0 мен 1 (0,097) аралығында, қолайлы адсорбция процесін көрсетеді. Әйтпесе, есептелген Фрейндлих тұрақтысы (n = 2,756) осы абсорбция процесі үшін артықшылықты көрсетеді. Темкин изотермасының сызықтық моделі бойынша (9С-сурет) rGO/nZVI композитіндегі тұрақты токтың адсорбциясы физикалық адсорбциялық процесс болып табылады, өйткені b ˂ 82 кДж моль-1 (0,408)55. Физикалық адсорбция әдетте әлсіз ван-дер-Ваальс күштері арқылы жүзеге асса да, rGO/nZVI композиттеріндегі тұрақты ток адсорбциясы төмен адсорбциялық энергияны қажет етеді [56, 57].
Фрейндлих (А), Лангмюр (В) және Темкин (С) сызықтық адсорбция изотермалары [Co = 25–100 мг L–1, pH = 7, T = 25 °C, доза = 0,05 г]. rGO/nZVI композиттері (D) арқылы тұрақты ток адсорбциясы үшін van't Hoff теңдеуінің графигі [Co = 25–100 мг l-1, pH = 7, T = 25–55 °C және доза = 0,05 г].
Реакция температурасының өзгеруінің rGO/nZVI композиттерінен тұрақты токты жоюға әсерін бағалау үшін теңдеулерден энтропияның өзгеруі (ΔS), энтальпияның өзгеруі (ΔH) және бос энергияның өзгеруі (ΔG) сияқты термодинамикалық параметрлер есептелді. 3 және 458.
мұндағы \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – термодинамикалық тепе-теңдік тұрақтысы, Ce және CAe – ерітіндідегі rGO, тиісінше /nZVI беттік тепе-теңдіктегі тұрақты ток концентрациясы. R және RT сәйкесінше газ тұрақтысы және адсорбция температурасы. ln Ke-ны 1/T-ге қарсы салу ∆S және ∆H анықтауға болатын түзу (9D-сурет) береді.
Теріс ΔH мәні процестің экзотермиялық екенін көрсетеді. Екінші жағынан, ΔH мәні физикалық адсорбция процесінде болады. 3-кестедегі теріс ΔG мәндері адсорбцияның мүмкін және өздігінен жүретінін көрсетеді. ΔS теріс мәндері сұйықтық интерфейсіндегі адсорбент молекулаларының жоғары реттілігін көрсетеді (3-кесте).
4-кесте rGO/nZVI композитін алдыңғы зерттеулерде хабарланған басқа адсорбенттермен салыстырады. VGO/nCVI композиті жоғары адсорбциялық қабілеті бар және тұрақты ток антибиотиктерін судан кетіру үшін перспективті материал болуы мүмкін екені анық. Сонымен қатар, rGO/nZVI композиттерінің адсорбциясы тепе-теңдік уақыты 60 мин болатын жылдам процесс. rGO/nZVI композиттерінің тамаша адсорбциялық қасиеттерін rGO және nZVI синергетикалық әсерімен түсіндіруге болады.
10А, В суреттері тұрақты ток антибиотиктерін rGO/nZVI және nZVI кешендері арқылы жоюдың ұтымды механизмін көрсетеді. рН 3-тен 7-ге дейін жоғарылағанда тұрақты ток адсорбциясының тиімділігіне рН әсер ету эксперименттерінің нәтижелері бойынша rGO/nZVI композициясындағы тұрақты ток адсорбциясы электростатикалық әрекеттесулермен бақыланбады, өйткені ол цвиттерион ретінде әрекет етті; сондықтан рН мәнінің өзгеруі адсорбция процесіне әсер еткен жоқ. Кейіннен адсорбция механизмін rGO/nZVI композиті мен DC66 арасындағы сутегі байланысы, гидрофобты әсерлер және π-π қабаттастыру әрекеттесуі сияқты электростатикалық емес әрекеттесулер арқылы басқаруға болады. Қабатты графеннің беттеріндегі хош иісті адсорбаттардың механизмі негізгі қозғаушы күш ретінде π–π қабаттасатын әрекеттесулермен түсіндірілетіні белгілі. Композит π-π* ауысуына байланысты 233 нм-де жұтылу максимумы бар графенге ұқсас қабатты материал. Тұрақты ток адсорбатының молекулалық құрылымында төрт хош иісті сақинаның болуына сүйене отырып, біз хош иісті тұрақты ток (π-электронды акцептор) мен π-электрондарға бай аймақ арасында π-π-стектеу әрекеттесу механизмі бар деп болжадық. RGO беті. /nZVI композиттері. Сонымен қатар, суретте көрсетілгендей. 10B, rGO/nZVI композиттерінің тұрақты токпен молекулалық әрекеттесуін зерттеу үшін FTIR зерттеулері жүргізілді және тұрақты ток адсорбциясынан кейінгі rGO/nZVI композиттерінің FTIR спектрлері 10В суретте көрсетілген. 10б. 67 rGO/nZVI бетінде сәйкес органикалық функционалдық топтардың болуын көрсететін C=C байланысының рамалық тербелісіне сәйкес келетін 2111 см-1 жаңа шыңы байқалады. Басқа шыңдар 1561-ден 1548 см-1-ге және 1399-дан 1360 см-1-ге ауысады, бұл да π-π әрекеттесулерінің графен мен органикалық ластаушы заттардың адсорбциялануында маңызды рөл атқаратынын растайды68,69. Тұрақты ток адсорбциясынан кейін құрамында OH сияқты кейбір оттегі бар топтардың қарқындылығы 3270 см-1-ге дейін төмендеді, бұл сутегі байланысының адсорбциялық механизмдердің бірі екенін көрсетеді. Осылайша, нәтижелерге сүйене отырып, rGO/nZVI композитіндегі тұрақты ток адсорбциясы негізінен π-π қабаттасу әрекеттесулері мен Н-байланыстары есебінен жүреді.
Тұрақты ток антибиотиктерін rGO/nZVI және nZVI комплекстерімен адсорбциялаудың рационалды механизмі (А). rGO/nZVI және nZVI (B) бойынша тұрақты токтың FTIR адсорбциялық спектрлері.
3244, 1615, 1546 және 1011 см–1 nZVI жұтылу жолақтарының қарқындылығы nZVI бойынша тұрақты ток адсорбциясынан кейін (10В-сурет) nZVI-мен салыстырғанда жоғарылады, бұл карбон қышқылының мүмкін болатын функционалдық топтарымен әрекеттесуімен байланысты болуы керек. DC-дегі O топтары. Дегенмен, барлық байқалған жолақтардағы берілудің бұл төмен пайызы адсорбция процесіне дейінгі nZVI-мен салыстырғанда фитосинтетикалық адсорбенттің (nZVI) адсорбциялық тиімділігінде айтарлықтай өзгерістің жоқтығын көрсетеді. nZVI71 көмегімен тұрақты токты жою бойынша кейбір зерттеулерге сәйкес, nZVI H2O-мен әрекеттескенде электрондар босатылады, содан кейін жоғары тотықсыздандырылатын белсенді сутегін алу үшін H+ пайдаланылады. Ақырында, кейбір катиондық қосылыстар белсенді сутектен электрондарды қабылдайды, нәтижесінде -C=N және -C=C- пайда болады, бұл бензол сақинасының бөлінуімен байланысты.


Жіберу уақыты: 14 қараша 2022 ж